析氫反應是電化學(xué)水裂解的重要步驟，其中的主要產(chǎn)物氫，在未來(lái)能源需求中有著(zhù)替代化石燃料的大好前景，但規?；茪涞年P(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)擁有低過(guò)電位的高效低成本的電催化劑。在實(shí)際的催化反應環(huán)境中，許多催化劑往往可能會(huì )因受到反應溫度、電勢或吸附物種等多種物理或化學(xué)效應的誘導而發(fā)生結構重組。這些局限性阻礙了研究人員對析氫反應催化劑在原子水平上的理解，也阻礙了進(jìn)一步合理設計出具有堿性電解活性的新型析氫反應催化劑，成為催化研究領(lǐng)域亟待突破的重要難題。

針對該重要科學(xué)難題，在“大科學(xué)裝置前沿研究”重點(diǎn)專(zhuān)項等的支持下，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚濤、韋世強研究組采用原位同步輻射X射線(xiàn)吸收精細結構(XAFS)技術(shù)，以活性中心結構明確且高度均一的鈷單原子催化劑作為研究對象，利用其原位同步X射線(xiàn)吸收光譜，實(shí)時(shí)監測催化劑在堿性電催化析氫反應環(huán)境下結構的演變過(guò)程。該工作在原子水平上發(fā)現了堿性析氫反應條件下鈷單原子催化劑活性位點(diǎn)的電化學(xué)敏感性，證實(shí)了高氧化態(tài)的“HO-Co1-N2”位點(diǎn)是產(chǎn)氫活性的中心，優(yōu)化后的單原子鈷位點(diǎn)的水離解能大大降低，顯著(zhù)促進(jìn)堿性條件下的水離解，有效地提升了析氫反應的活性。相關(guān)研究成果近期發(fā)表在《自然·催化》(Nature Catalysis)上。

該研究為堿性介質(zhì)中的其他基本電催化反應提供了新的見(jiàn)解;為從原子尺度探究催化活性中心結構和反應機理提供了實(shí)驗基礎和理論指導;提供了一種發(fā)展單位點(diǎn)催化的協(xié)同工程策略，為開(kāi)發(fā)高性能單位點(diǎn)催化劑奠定了基礎。

來(lái)源:科技部

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